近日,北京化工大学王峰教授/窦美玲教授团队在国际知名期刊ACS Catalysis上发表了题为“Interface-Engineering Strategy for Boosting Low-Ir Catalytic Water Oxidation Using a Conductive Ti4O7 Support”的研究工作。该工作采用高导电亚氧化钛(Ti4O7)作为载体负载Ir基贵金属氧化物(IrO2),用于质子交换膜电解水(PEMWE)氧析出(OER)反应,利用催化剂与载体间界面强相互作用,有效提升了Ir位点的催化活性和电化学稳定性, 降低了Ir用量。
该工作采用碳热还原法制备了高导电Ti4O7(960 S cm-1)载体,并通过亚当斯熔融法负载IrO2,获得了低Ir(~10.95 wt.%)负载型催化剂。碳热还原反应的残余炭改变了载体表面的电荷状态,促进了贵金属前驱体在载体表面的有效分散,使得热处理后生成的IrO2纳米颗粒均匀锚定在Ti4O7载体表面。电化学测试表明,IrO2/ Ti4O7表现出优异的OER性能,1.53 V时的质量活性高达1346.9 A gIr-1,是商业IrO2的93.5倍,并且Ti4O7的强锚定作用使IrO2/Ti4O7在PEM电解槽中在500 mA cm-1可稳定运行超过500 h。进一步借助价带谱、同步辐射和DFT理论计算探究了Ti4O7载体对IrO2电子结构影响及电催化性能促进机制。研究表明,IrO2与载体Ti4O7界面间电子相互作用促进了IrO2中Ir位点电子的富集,降低了Ir位点的d带中心,缓解了IrO2对含氧物种的过强吸附,促进了OER反应动力学。此外,Ti4O7与IrO2的界面电子相互作用,降低了Ir-O键的共价性和IrO2晶体中的氧空位浓度,抑制了晶格氧机制(LOM)中晶格氧的氧化和迁移,提高了电化学稳定性。该工作为PEMWE阳极低Ir催化剂的开发提供了新思路。
bwin必赢中国官网硕士生秦玉峰为论文的第一作者,王峰教授、窦美玲教授为论文的共同通讯作者,北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家重点研发计划的资助。
全文链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c03862