近日，北京化工大学曹鹏飞教授团队在Angew. Chem. Int. Ed. 期刊上发表了最新论文“Highly Recyclable and Tough Elastic Vitrimers from a Defined Polydimethylsiloxane Network”。受橡胶弹性理论的启发，该论文作者通过可调控的网络设计，报道了一系列具有不同交联密度和网络规整度的可回收、高强度聚二甲基硅氧烷（PDMS）基类玻璃化弹性体（图1）。以PDMS为聚合物骨架，引入芳香性二硫键作为动态化学键赋予弹性网络优异的可回收性，网络构筑过程中生成的脲基等基团进一步增加分子间物理相互作用。并通过调整PDMS链的长度以及合成路线得到一系列具有不同交联密度（网格尺寸）和网络规整性（悬挂短链和网络链的长度）的类玻璃化弹性体。该类类玻璃化弹性体材料表现出优异的拉伸应力（1.47–11.18 MPa）、延展性（290%–884%）和韧性（9.32–21.43 MJ/m³）。其中，具有规整网络的PDMS-disulfide-D性能具有最优机械性能，且在多次再加工循环后仍可保持原有性能，没有明显的机械性能损失，综合性能优于大多数已报道的PDMS弹性体。PDMS-disulfide-D的优异性能主要是由于其独特的网络结构设计，该结构在交联点之间具有相对均匀的链长度。论文作者首次利用流变主曲线中G′′峰值求得的表观动态键活化能和BDS链段松弛活化能计算得到精确的动态键交换的活化能。此外，通过添加碳纳米管，该类玻璃化弹性体材料展现出作为可回收弹性材料用于软电子设备的巨大潜力。

图1．规整网络PDMS_n-disulfide-D和无规网络PDMS_n-disulfide-R类玻璃化弹性体的设计

    橡树岭国家实验室的骆建成博士和赵骁博士、北京化工大学硕士生鞠浩为论文共同第一作者，北京化工大学曹鹏飞教授以及陈嘉瑶副教授为论文的共同通讯作者。